近日,我院逯子扬老师团队在Advanced Functional Materials (IF:19)线上发表最新研究论文“Amide-Engineered Metal–Organic Porous Liquids Toward Enhanced CO2 Photoreduction Performance”。江苏大学为第一完成单位,我院学生徐阳锐、任叶炜为共同第一作者,逯子扬老师为通讯作者。
开发高性能CO2光还原的替代催化系统被认为是解决未来能源需求和减少CO2排放的有前途的方法。CO2在催化剂表面的吸附和活化是决定转化效率的关键因素。目前,多孔液体主要用于气体的捕获、分离和储存等,NH2-UIO-66具有丰富且分布均匀的金属中心作为催化活性位点,同时氨基也可以增强CO2的吸附能力。迄今为止,多孔液体还没有应用于二氧化碳光还原。利用太阳能将二氧化碳转化为燃料是一项全球性的研究工作,对实现碳中和目标起着至关重要的作用。CO2光还原主要依赖于电子的参与,如何最大限度地使催化活性位点周围的电子定向富集是一个关键。同时,开发具有高性能CO2光还原性能的多孔液体仍然具有挑战性,精确设计多孔基质和位阻溶剂将为CO2的高性能光还原开辟新的前景。
图1 CdS/NH2-UIO-66 PL的制备原理图
本文设计了一种多孔液体(NH2-UIO-66 PL)通过酰胺键修饰离子液体对金属-有机骨架(NH2-UIO-66),有效地促进了CO2的吸附和活化,为能量催化金属有机骨架的开发提供了有效的策略。
图2 CdS/NH2-UIO-66 PL的流动性和吸附性能试验
由酰胺键简单组装的独特多孔液体促进了CO2的传输,形成的酰胺键丰富了Zr4+活性位点的电子密度,导致优先形成有利于CO生成的* COOH中间体。实现了传统催化体系难以实现的100 %选择性的高效CO2-to-CO光还原,为多孔液体在光催化领域的应用打开了新的视角。
图3 CdS/NH2-UIO-66 PL催化性能及反应位点考察
该研究成果得到了国家自然科学基金等项目的资助。文章链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202313695