近日,我院环境健康与生态安全研究中心荀苏杭老师在环境与能源TOP期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(SCI一区,IF = 22.1)上发表最新研究论文“Constructing interface chemical coupling S-scheme heterojunction MoO3-x@PPy for enhancing photocatalytic oxidative desulfurization performance: Adjusting LSPR effect via oxygen vacancy engineering”。江苏大学为该论文第一完成单位,我院研究生胡陈超为第一作者,研究中心荀苏杭副研究员、海南师范大学朱林华副教授、中国石油大学(北京)朱文帅教授为共同通讯作者。
柴油中的硫化物燃烧后带来的一系列环境污染,对人类健康和自然生态产生了巨大的危害。借助传统的加氢脱硫工艺实现对柴油的清洁往往依赖于高氢耗与高能耗,迫使脱硫技术向温和高效的方向转型。光催化技术作为一种新型的清洁能源技术受到了人们的广泛关注,然而,光催化剂对太阳光能量利用效率低以及光生载流子寿命短等问题限制了其发展。局部表面等离子体共振效应(LSPR)是一种基于光-物质相互作用而进行的能量转化,其可以有效将材料的光响应范围拓宽至近红外光区域,从而大大提升材料对太阳能量的利用率。因此,本文通过调控氧空位改变MoO3-x催化剂表面自由电子浓度,从而增强LSPR效应,并进一步构建有机-无机半导体异质结实现光生载流子的高效分离。通过构建萃取耦合光催化氧化脱硫系统,实现了对模拟柴油中二苯并噻吩(DBT)的高效转化。
本研究通过简单的一锅法将聚吡咯原位聚合与MoO3-x的表面,形成了准核壳结构,在导电聚合物聚吡咯与MoO3-x之间构筑了有机-无机半导体异质结。通过改变前驱体吡咯单体的用量实现了对复合催化剂表面氧空位浓度的有效调控,为LSPR效应的增强提供了有效策略。Mo 3d空轨道与吡咯氮孤对电子之间通过共价键合形成的Mo-N界面化学键作为载流子迁移的通道,有效分离光生电子空穴对,并深入分析了二者之间有机-无机半导体异质结形成的机理。
具备最佳氧空位浓度的复合催化剂在可见光下对H2O2氧化剂展现出了良好的活化性能,并实现了对模拟柴油中DBT的高效转化。该研究为利用光催化氧化技术进行柴油的清洁处理提供了新的思路与视角。
该研究成果得到了国家自然科学基金、重质油全国重点实验室开放课题等项目的资助。文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124155。