近日,我院最新研究论文“Modulating the Hydrophilic-Hydrophobic Microenvironment of MOF-Stabilized Pt Nanozymes: the Role of H2O in the Peroxidase-Like Catalyzed Reaction”在《高级功能材料》(Advanced Functional Materials) (IF:18.5) 上在线发表。江苏大学为第一完成单位,本院硕士研究生申冰清为第一作者,本院教师刘振江和李维斌为共同通讯作者,该工作也得到江苏大学李龙华教授和华中师范大学朱成周教授的支持。
快速灵敏地检测有机磷农药是保护人类健康和环境安全的关键。生物传感器由于高灵敏度和快速响应等优势,在环境检测和医学诊断等领域倍受关注。其中作为核心部分的纳米酶的活性仍有待提高,所以开发高稳定性和高活性的新型纳米酶是提升农药检测效率的关键。研究发现,提升纳米酶催化性能的策略不仅包括调控活性中心的电子结构,还可以通过模拟天然酶的疏水结合口袋来实现。然而,亲水-疏水微环境中的水分子对催化剂性能的影响尚未得到充分关注。因此,深入理解水分子如何特异性地影响纳米酶催化反应,对于设计高效、经济的纳米酶具有重要意义。
图1 Pt@ZIF-R 的制备原理图
该文将 Pt 纳米颗粒浸渍在具有不同亲疏水性官能团的 MOF 中 (Pt@ZIF-90, Pt@ZIF-8, Pt@ZIF-8@TMS),揭示了水分子在类过氧化物酶催化反应中的关键作用。最终,Pt@ZIF-8@TMS 的强疏水作用使其类过氧化物酶比活性高达 1485.80 U/mg,且催化效率 (kcat/KM) 高达 2.72 × 108 M-1 s-1,分别是亲水性 Pt@ZIF-90 和天然酶的的 21 倍和 288 倍。
图2 强疏水官能团影响下活性位点催化 H2O2 分解的机理研究
图3 强疏水官能团影响下生物传感器检测有机磷性能的考察
本研究为水分子在类pod催化体系中的复杂作用提供了新的见解,并为理解其他多相催化体系的机理提供了有价值的指导。
研究成果得到了国家自然科学基金等项目的资助。文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202415854