许晖、佘小杰教授团队先后在《Angewandte Chemie International Edition》《ACS Catalysis》发表系列重要研究成果

时间:2026-08-11  来源:  作者:   点击数:

近日,许晖教授、佘小杰教授团队在电催化CO2还原制多碳产物(C2+)领域取得积极进展,连续发表两项高水平学术成果。两篇论文的第一完成单位均为江苏大学,苏州国家实验室为第二完成单位。

其中,研究性论文《External-Field-Enhanced Helmholtz-Local Charge Density Enables C─C Coupling in Pure-H2O-Fed CO2 Electroreduction To C2+ Products》在线发表于国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》(DOI: 10.1002/anie.7758933)。该工作由张媛博士生与王照龙博士等共同担任第一作者。

同期,团队综述论文《Organic-Molecular Modification Strategy on the Local Microenvironment and Catalysts for CO2 Electroreduction to C2+》发表于催化领域权威期刊《ACS Catalysis》,张媛博士生为第一作者。

面对化石能源大量消耗带来的全球变暖、二氧化碳过量排放等严峻环境挑战,研发高效低碳的CO2资源化转化技术是落实“双碳”战略的关键抓手。利用可再生绿电驱动CO2电还原(ECO2RR)制备乙烯、乙醇等高附加值C2₊化学品,兼具负碳减排与化工原料绿色供给双重价值,具备广阔工业化前景。许晖、佘小杰教授团队围绕有机分子/离子界面调控铜基催化剂、提升CO2电还原制多碳性能这一核心主线,同步产出原创实验研究与领域综述两篇高水平论文:一篇立足界面外场创新,开发QAS修饰Cu2O全新催化体系,突破传统电解液阳离子被动调控瓶颈,完成大尺度工业级电解器件验证;另一篇则系统梳理有机分子修饰全领域研究脉络,归纳五大界面调控策略,厘清分子-微环境-催化活性的构效关系,二者从“原创技术突破”与“领域理论总结”相辅相成,共同为高性能、可规模化CO2电还原体系开发提供完整理论与工程支撑。

《Angewandte Chemie International Edition》原创研究论文:当前铜基催化剂是唯一能实现CO2还原发生C-C偶联的电催化体系,但传统依靠电解液碱金属阳离子调控界面的手段属于被动改性,长期存在析氢副反应竞争剧烈、Cu+活性位点易不可逆重构、酸碱电解液体系稳定性不足、难以放大量产等一系列产业化痛点。本研究提出季铵化聚乙烯醇(QAS)界面外场调控新思路,直接在Cu2O催化剂表面构筑独立可控界面静电场,定向提升亥姆霍兹层局域电荷密度,摆脱电解液组分限制。通过原位电化学测试、原位拉曼/红外光谱表征与DFT理论计算联合验证,增强的亥姆霍兹层局域电场能够有效稳定*CO、*COCHO等C-C偶联关键中间体,显著降低多碳生成热力学能垒。催化性能测试显示,优化后的Cu2O/QAS电极在碱性流动池中C2+法拉第效率可达85%,即使酸性体系下仍维持约60%的多碳选择性;团队进一步搭建纯水进料MEA膜电解装置,将电极面积放大至150 cm2工业规格,在45 A大电流、约176 W工况下稳定运行超100小时,为工业化CO2电催化电解槽的界面设计开辟了全新方案。本研究得到了国家自然科学基金项目的资助,文章DOI:10.1002/anie.7758933。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange. 7758933。

《ACS Catalysis》综述论文:针对当前有机分子修饰调控铜基CO2电催化领域研究分散、构效关系缺乏系统性梳理、工业化瓶颈认知不足的现状,该综述系统汇总近年来各类有机分子、聚合物、离子修饰铜基催化剂的前沿成果,以*CO中间体调控为核心逻辑,划分五大主流界面调控路径:亲水/疏水性调控、催化剂微观结构优化、局部离子/pH微环境调制、中间体吸附强化、构筑串联催化微域。文章逐条解析各类有机修饰分子的作用机制,阐明吸/给电子基团、氢键、限域空间、静电效应等如何协同改变电极界面CO2/H2O比例、Cu活性位点d带中心与氧化态、界面离子富集程度,进而平衡C-C偶联与析氢竞争反应。同时系统剖析现有体系在高电流密度传质、修饰层脱落、铜催化剂不可逆重构、碳酸盐堵塞、电解液成本等工业化短板,结合理论计算与原位表征手段总结催化剂理性设计准则,最后提出高通量分子筛选、原位动态表征、电解装置一体化优化等未来重点发展方向,全面搭建有机界面修饰领域完整研究框架,为后续新型高效铜基电催化剂开发提供体系化理论指导。

本研究得到了国家自然科学基金项目的资助,文章DOI:10.1021/acscatal.6c03039。论文链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.6c03039。

近些年,学院紧扣国家“双碳”重大战略需求,深耕CO2电催化、光热催化、界面电荷调控等低碳转化前沿方向,先后承担国家自然科学基金等项目十余项,持续深化与苏州国家实验室、香港理工大学等海内外顶尖高校的产学研合作,累计在Nature Energy、Angewandte Chemie、AICHE Journal等国际顶级期刊发表高水平学术论文,在电催化二氧化碳还原领域形成特色鲜明、国内外认可的研究团队。

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