近日,我院许晖教授团队围绕半金属氮化碳基S型异质结光催化剂开展系统研究,相继在国际期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》与《Chemical Engineering Science》发表两篇研究论文,江苏大学为两篇论文的第一完成单位。
光催化CO2还原能够利用太阳能将温室气体CO2转化为CO、CH4等高附加值碳基燃料,是助力实现“双碳”目标的重要技术路径,但光生载流子复合严重、界面电荷迁移阻力大、反应能垒偏高等问题制约着光催化体系的实际应用。针对上述瓶颈,团队聚焦半金属氮化碳(hm‑C4N3)这一类电子富集、光吸收性能优异的新型有机半导体材料,分别构建了含氧空位的hm‑C4N3/VO‑Bi2WO6以及hm‑C4N3/TiO2两种S型异质结催化体系。
其中《Oxygen vacancy regulation in S-scheme heterojunction of half-metallic carbon nitride and Bi2WO6: Accelerated charge transfer for efficient CO2 photoreduction》研究工作在线发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(DOI: 10.1016/j.apcatb.2026.126579),博士生钟康和朱臣涛为共同第一作者。该研究工作借助溶剂热法制备富含氧空位的钨酸铋,再通过光辅助搅拌策略与半金属氮化碳进行复合。氧空位不仅作为电子捕获位点,还充当电子传输桥梁,协同S型异质结的内建电场共同搭建快速界面电荷传输通道,大幅抑制光生载流子复合。结合原位XPS、KPFM表征与理论计算证实,内建电场驱动光生载流子定向迁移,有效降低CO2还原决速步反应能垒。原位红外光谱捕获到*COOH、*CHO等关键反应中间体,揭示了CO2向CO与CH4的转化路径。
另一个《Rational construction of half-metallic carbon nitride and TiO2 S-scheme heterojunction for efficient photocatalytic CO2 reduction》研究工作在线发表于《Chemical Engineering Science》(DOI: 10.1016/j.ces.2026.124312),博士生钟康为第一作者。该研究工作采用球磨法构筑紧密接触的S型异质结。异质结形成后产生强内建电场,加速光生载流子的空间分离与定向迁移,同时保留强氧化还原能力。光电化学表征证实复合催化剂载流子寿命显著提升,DFT结果表明异质结有效降低*COOH中间体生成能垒,改善CO2吸附活化能力。对照实验与长时间循环测试证明,该复合异质结具备优异的催化稳定性。
两项研究工作系统阐明S型异质结界面电荷迁移机制,为半金属氮化碳基高效光催化CO2还原催化剂的理性设计提供实验依据与理论参考。研究工作得到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目资助。